1. 서 론

원자력시설의 운영 및 해체, 방사성폐기물의 저장과 처분 과정에서 잠재적으로 지중환경에 유입될 수 있는 방사성 핵종의 장기적인 거동을 평가하기 위해서는 토양과 지하수를 통한 지중 이동 특성에 대한 이해가 필요하다(IAEA, 1999; Testoni et al., 2015). 특히 방사성 핵종이 지하수계에 유입될 경우 지하수 흐름을 따라 이동하는 동시에 주변 지질 매체와 흡착, 확산 및 기타 지구화학적 반응을 겪게 되며, 이러한 과정은 핵종의 이동속도와 공간적 분포 및 장기적인 잔류를 조절한다(Goldberg et al., 2007; Neretnieks, 1980; Zhang et al., 2022). International Atomic Energy Agency (IAEA)는 지질학적 처분환경에서 지하수 유동을 가장 중요한 핵종 방출 경로 가운데 하나로 고려하고 있으며, 지하수의 유동 경로와 유속, 지질매체에 의한 지연 특성의 규명을 장기 안전성 평가의 주요 요소로 제시하고 있다(IAEA, 2011; Kim et al., 2026). 따라서 원자력시설 주변부 및 방사성폐기물 처분환경의 장기 안전성을 평가하기 위해 지하수 유동 및 용질 이동 모델이 널리 활용되고 있으며, 이 과정에서 지질 매체에 의한 핵종의 흡착 및 이동 지연 특성을 적절하게 반영하는 것이 중요하게 고려되고 있다(Hwang et al., 2025; Medved’ and Černý, 2019; NEA, 2012; Zhang et al., 2022).

방사성 핵종과 지질 매체 사이의 흡착은 일반적으로 평형상태에서 고상에 분배된 핵종의 양과 액상 농도의 비로 정의되는 분배계수(distribution coefficient, K_d)를 이용하여 정량화된다(Gil-García et al., 2009a; U.S.EPA, 1999). 선형 평형 흡착을 가정하는 용질 이동 모델에서 K_d는 지질 매체와 간극수 사이의 핵종 분배를 결정하고 이동 지연을 산정하는 주요 입력변수로 사용되며, 이러한 접근은 비교적 적은 수의 매개변수로 핵종과 지질 매체 간의 상호작용을 표현할 수 있다는 장점이 있다(Goldberg et al., 2007; NEA, 2012). 그러나 K_d는 핵종 자체에 고정된 물성값이 아니라 지질 매체의 광물 조성, 입도, 비표면적 및 양이온교환능과 지하수의 pH, 이온강도 및 용존 이온 조성 등 지질 및 수리지구화학적 조건에 따라 달라질 수 있는 조건부 매개변수이다(Gil-García et al., 2009a, 2009b; U.S.EPA, 1999). 또한 시료의 형태, 고액비와 접촉시간을 비롯한 실험조건 및 K_d를 산정하는 방법에 따라 서로 다른 값이 얻어질 수 있다(Cai et al., 2024; Gil-García et al., 2009a; Kim et al., 2019). 특히 단열이 주요 지하수 유동경로로 작용하는 결정질암에서는 회분식 흡착조건과 실제 유동조건에서 핵종이 접촉하는 표면과 시간이 서로 다를 수 있어 실험방법과 평가 규모의 차이가 중요하게 작용할 수 있다(Kim et al., 2019; Neretnieks, 1980; Zhang et al., 2022). 따라서 문헌에서 보고된 K_d를 핵종 이동 평가에 적용하기 위해서는 값의 크기뿐만 아니라 해당 값이 산정된 지질 매체, 수리지구화학적 조건 및 실험방법을 함께 고려할 필요가 있다.

국내 지중환경에 적용할 K_d를 선정하기 위해서는 이러한 조건들과 함께 한반도의 기반암 지질과 지하수 유동 특성을 고려할 필요가 있다. 한반도의 기반암에는 화강암과 편마암을 비롯한 결정질암이 광범위하게 분포하며, 이들은 국내 기반암 지질의 주요 구성요소를 이룬다(Chough et al., 2000). 결정질암은 국내 고준위 방사성 폐기물의 심층처분을 위한 잠재적인 모암 가운데 하나로 중요하게 검토되고 있으며, 최근 국내 연구에서도 화강암과 편마암을 포함한 결정질암의 심부 수리지질 및 수리지구화학적 특성에 대한 조사가 지속적으로 수행되고 있다(Kim and Jang, 2026; Kwon et al., 2025; Yu et al., 2023). 결정질암은 일반적으로 암석기질의 투수성이 낮고 단열이 주요 지하수 유동경로로 작용할 수 있어, 단열을 통한 이동과 암석기질에서의 확산 및 흡착을 함께 고려해야 한다(Neretnieks, 1980; Zhang et al., 2022). 또한 결정질암 지역에는 토양, 풍화·변질암 및 신선암과 같이 서로 다른 광물학적·물리적 특성을 갖는 지질 매체가 존재하며, 단열면의 충전·피복 물질과 이차광물 또한 핵종의 흡착과 이동에 영향을 미칠 수 있다(Kim et al., 2019; Lee et al., 2025). 국내 화강암과 편마암의 광물학적 조사에서는 석영, 장석 및 운모류가 주요 구성광물로 확인되었으며, 풍화 과정에서 일라이트, 카올리나이트 및 버미큘라이트 등의 이차 점토광물의 산출이 증가하는 것으로 보고되었다(Kim and Jang, 2006). 또한 화강암의 단열·파쇄대에서는 점토광물과 철산화물이 충전·피복 형태로 발달할 수 있으며(Kim et al., 2024), 이러한 광물학적 특성은 Cs의 선택적 흡착, Sr의 양이온 교환 및 Co의 반응성 산화물 표면 흡착에 영향을 줄 수 있다. 따라서 국내 결정질암 지역에서의 방사성 핵종 이동을 평가하기 위해서는 이러한 지질 매체의 차이와 단열에 수반되는 광물학적 불균질성을 K_d의 해석에 반영하는 것이 중요하다.

국내에서도 원자력시설 부지의 토양과 결정질암 및 단열 관련 매질을 대상으로 방사성 핵종의 흡착과 이동에 관한 연구가 수행되어 왔으며, ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs 및 ⁶⁰Co를 포함한 여러 핵종의 K_d 자료가 보고되어 있다(Kim et al., 2024a, 2024b; Kim et al., 2019; Lee et al., 2025). 그러나 이용 가능한 자료는 대상 핵종, 지질 매체, 부지 및 실험조건에 따라 서로 다른 범위와 수준으로 축적되어 있으며, 동일한 기준에서 직접 비교하기 어려운 경우가 많다. 또한 국내 결정질암에 대한 직접자료가 제한적인 조건에서는 국외의 유사 지질매체 자료를 참고할 필요가 있으나, 이러한 자료의 적용 가능성은 단순한 암종의 유사성뿐만 아니라 핵종의 흡착 특성, 광물학적 조건 및 수리지구화학적 환경을 함께 고려하여 판단해야 한다(NEA, 2012; Rumynin and Nikulenkov, 2016; U.S.EPA, 1999). 따라서 국내외 문헌자료를 동일한 관점에서 검토하고, 각 값이 산정된 조건과 국내 결정질암 지질환경과의 관련성을 바탕으로 적용 가능한 K_d를 정리할 필요가 있다.

이에 본 연구에서는 국내 결정질암 지질환경에서의 방사성 핵종 이동 평가에 활용할 수 있는 분배계수를 제안하기 위하여 ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs 및 ⁶⁰Co를 대상으로 국내외 문헌에서 보고된 K_d 자료를 수집하고 비교·분석하였다. 이들 핵종은 원자력시설의 운영 및 해체와 방사성폐기물 관리 과정에서 중요하게 고려되는 핵종이며, 지질 매체와의 주요 상호작용과 K_d의 조절요인이 서로 다르다는 점을 고려하여 선정하였다(Gil-García et al., 2009a, 2009b; Rumynin and Nikulenkov, 2016). 수집된 자료는 지질 매체의 특성, 수리지구화학적 조건, 시료 형태 및 실험방법에 따라 검토하였으며, 국내 현장 및 결정질암을 직접 대상으로 산정된 자료를 우선적으로 평가하고 직접자료가 제한적인 경우에는 국외 유사 지질매체 자료를 함께 비교하였다. 이를 바탕으로 국내 결정질암 지질환경의 토양, 풍화·변질암 및 신선암에 적용할 수 있는 기준 K_d와 적용 범위를 선정하고, 핵종 이동 모델링에서 K_d를 적용할 때 고려해야 할 지질 및 수리지구화학적 조건과 실험방법의 영향을 제시하였다.

2. 방사성 핵종의 흡착 및 분배계수 특성

2.1. 주요 방사성 핵종의 선정 및 흡착 특성

본 연구에서는 국내 결정질암 지질환경에서의 분배계수 자료를 종합하고 적용 가능한 K_d를 제안하기 위한 대상 핵종으로 ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, 그리고 ⁶⁰Co를 선정하였다. ⁹⁰Sr과 ¹³⁷Cs는 핵분열 과정에서 생성되는 주요 방사성 핵종으로, 원자력시설의 운전, 사고 및 방사성폐기물 관리 과정에서 중요하게 고려되는 주요 핵종이며, ⁶⁰Co는 원자로 구조재 중 ⁵⁹Co의 중성자 활성화 등에 의해 생성되어 원자력시설의 운영 및 해체 과정에서 중요하게 다루어진다(IAEA, 2007). 또한 세 핵종의 반감기는 각각 약 28.8년(⁹⁰Sr), 30.1년(¹³⁷Cs), 5.27년(⁶⁰Co)으로, 지중 이동 과정에서의 지연 정도가 방사능 감쇠와 결합하여 장기적인 잔류 위험도를 결정한다. 세 핵종은 모두 지질 매체에 대한 흡착에 의해 지중 이동이 지연될 수 있지만, 지질 매체와 상호작용하는 주요 흡착 기작에서 뚜렷한 차이를 나타낸다(Rumynin and Nikulenkov, 2016). 따라서 이들 핵종을 함께 검토하는 것은 개별 핵종의 K_d 자료를 정리하는 데 그치지 않고, 서로 다른 흡착 기작을 갖는 핵종의 분배 특성을 비교하고 지질 및 수리지구화학적 조건에 따른 K_d의 변동성을 평가한다는 점에서도 의미가 있다.

⁹⁰Sr은 지하수에서 주로 Sr²⁺ 형태로 존재하며, 토양과 암석에서의 흡착은 일반적으로 양이온 교환과 같은 비교적 가역적인 반응의 영향을 받는다(Gil-García et al., 2009a; Liszewski et al., 2000; Rumynin and Nikulenkov, 2016). 광물 표면에서 Sr은 수화껍질(hydration shell)을 유지한 채 외권 표면 복합체(outer-sphere surface complex)를 형성할 수 있으며, 이러한 흡착은 광물 표면과 Sr 사이의 직접적인 화학결합보다는 수화된 이온과 표면전하 사이의 정전기적 상호작용에 의해 이루어진다(Carroll et al., 2008; Sahai et al., 2000). 이러한 흡착 특성으로 인해 Sr은 다른 양이온과의 교환이 비교적 용이하며, 지질 매체의 양이온 교환능과 같은 표면 특성이 Sr의 분배에 중요한 역할을 한다. 따라서 ⁹⁰Sr은 지질 매체에 강하게 고정되기 보다는 용존상과 흡착상 사이에서 비교적 가역적으로 분배되는 특성을 보인다(Mishra et al., 2014).

¹³⁷Cs는 주로 Cs⁺ 형태로 존재하며, 지질 매체에서 양이온 교환과 광물학적으로 선택적인 흡착을 통해 이동이 지연된다. 특히 illite 및 풍화된 운모류와 같은 비팽윤성 층상규산염의 닳은 모서리 부위(frayed edge sites, FES)는 Cs에 대해 특이 흡착 부위로 작용하며, 전체 양이온교환능에서 차지하는 비율은 작지만 Cs의 장기적인 흡착과 고정에 중요한 역할을 한다(De Koning et al., 2007; Park et al., 2019). FES에 선택적으로 흡착된 Cs는 탈수와 interlayer K⁺와의 교환을 거쳐 층간으로 이동할 수 있으며, 이후 층간구조에 더욱 강하게 고정될 수 있다(Park et al., 2019). 이에 따라 Cs의 분배는 지질 매체의 전체 양이온교환능만으로 설명하기 어렵고, FES와 같은 선택적 교환부위의 존재와 함께 용액 중 K⁺ 및 NH₄⁺와 같은 경쟁이온의 농도가 중요하게 작용한다.

⁶⁰Co의 흡착은 양이온 교환뿐만 아니라 Fe 및 Mn 산화물·수산화물과 같은 반응성 광물표면에서의 표면복합체 형성에 크게 영향을 받을 수 있다. Rumynin and Nikulenkov(2016)은 사암에서 Fe·Mn 수산화물의 분포와 ⁶⁰Co K_d의 공간적 변화가 유사하게 나타나는 것을 확인하였으며, Fe·Mn 함량이 높은 시료에서 Co가 이들 광물표면에 표면복합체를 형성하여 고체상에 더 많이 유지되는 것으로 해석하였다. 이에 비해 동일 시료에서 ⁹⁰Sr과 ¹³⁷Cs의 K_d는 Fe·Mn 산화물의 분포와 뚜렷한 관계를 보이지 않았으며, 주로 점토광물의 이온교환에 의해 조절되는 것으로 해석되었다. 또한 Co의 분배는 용액의 pH에 민감하게 반응하며, Gil-García et al.(2009b)의 토양자료에서는 pH가 ⁶⁰Co K_d를 설명하는 주요 인자로 나타났다. 따라서 ⁶⁰Co의 K_d를 해석할 때에는 전체 양이온교환능뿐만 아니라 Fe·Mn 산화물·수산화물과 같은 반응성 표면의 발달 및 pH 조건을 함께 고려할 필요가 있다.

이와 같이 ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs 및 ⁶⁰Co는 모두 지질 매체와의 상호작용에 의해 이동이 지연되지만, 각 핵종의 분배를 조절하는 주요 반응과 환경요인은 서로 다르다. 이러한 차이로 인해 지질 매체의 광물학적 특성과 수리지구화학적 조건의 변화에 대한 K_d의 반응 역시 핵종별로 다르게 나타날 수 있다. 따라서 문헌에서 보고된 K_d를 해석하고 적용하기 위해서는 각 핵종의 흡착 기작과 이를 조절하는 지질 및 수리지구화학적 요인을 함께 고려할 필요가 있다.

2.2. 분배계수에 영향을 미치는 지질 및 수리지구화학적 요인

분배계수는 핵종과 지질 매체 사이의 상호작용을 정량적으로 나타내지만, 핵종 자체의 고유한 상수가 아니라 지질 매체의 특성과 주변 수리지구화학적 조건에 따라 달라지는 조건부 매개변수이다. 동일한 핵종이라도 지질 매체의 광물 조성, 입도와 비표면적, 양이온 교환능 및 반응성 표면의 특성에 따라 이용 가능한 흡착 부위의 종류와 양이 달라질 수 있으며, 이에 따라 K_d 역시 상당한 변동성을 나타낸다. 또한 pH, 이온강도 및 용존 이온 조성과 같은 수리지구화학적 조건은 광물-용액 계면의 특성과 흡착 부위에서의 경쟁을 변화시켜 핵종의 분배에 영향을 미친다. 이러한 요인들의 상대적인 중요성은 핵종별 흡착 기작에 따라 다르기 때문에, 동일하거나 유사한 지질환경에서도 ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs 및 ⁶⁰Co의 K_d는 서로 다른 범위와 변화 양상을 나타낼 수 있다. 이러한 지질 및 수리지구화학적 요인이 세 핵종의 K_d에 미치는 주요 영향은 Table 1에 정리하였다.

지질 매체의 광물 조성과 표면 특성은 핵종의 K_d를 조절하는 주요 요인이다. 점토광물과 이차광물은 일반적으로 높은 비표면적과 다양한 표면 반응 부위를 제공하므로 이들의 종류와 함량은 핵종의 흡착 정도에 영향을 줄 수 있으며, 입도와 비표면적의 차이 역시 핵종과 접촉할 수 있는 반응표면의 크기를 변화시킨다. 그러나 이러한 광물학적 특성의 영향은 핵종에 따라 서로 다르다. Sr의 경우 교환 가능한 흡착 부위의 양과 관련된 양이온 교환능이 중요한 반면, Cs는 전체 점토 함량뿐만 아니라 선택적 흡착 부위를 제공하는 광물의 종류와 함량에 크게 영향을 받을 수 있다(Kim et al., 2024a; Mishra et al., 2014). Co의 경우에는 Fe 및 Mn 산화물·수산화물과 같은 반응성 광물상의 존재가 흡착에 중요한 영향을 미칠 수 있다(Gil-García et al., 2009b; Rumynin and Nikulenkov, 2016). 즉, 광물 조성이나 양이온 교환능과 같은 동일한 매체 특성도 핵종별 주요 흡착기작에 따라 K_d에 미치는 영향이 달라질 수 있다.

암석의 풍화와 변질 과정은 광물 조성과 표면 특성을 변화시켜 K_d에 영향을 미칠 수 있다. 풍화와 변질 과정에서는 일차광물의 용해 및 변질과 점토광물, 산화물·수산화물 등의 이차광물의 형성, 광물표면 특성의 변화 등이 발생할 수 있으며, 이에 따라 핵종이 이용할 수 있는 흡착 부위의 종류와 양이 달라질 수 있다. 특히 결정질암에서는 풍화 및 변질 정도에 따라 신선한 암석과 다른 광물학적 특성 및 표면 특성이 형성될 수 있기 때문에, 동일한 기반암에서 유래한 지질 매체라 하더라도 서로 다른 K_d가 나타날 수 있다. 이러한 영향은 핵종별 흡착 특성에 따라 다르게 나타날 수 있으며, Cs에 선택적인 점토광물이나 Co에 대한 반응성이 높은 Fe 및 Mn 산화물·수산화물과 같은 이차광물의 생성은 각각의 핵종에 대한 흡착 환경을 변화시킬 수 있다(Gil-García et al., 2009b, 2009a; Rumynin and Nikulenkov, 2016). 따라서 풍화·변질암의 K_d는 암종의 명칭만으로 구분하기보다, 풍화·변질에 수반된 광물학적 변화와 반응성 표면의 발달을 함께 반영해 해석하는 것이 적절하다.

수리지구화학적 요인 가운데 pH는 광물 표면의 전하와 표면작용기의 양성자화 및 탈양성자화 상태를 변화시키므로 핵종의 흡착을 조절하는 중요한 변수다. 그러나 pH 변화에 대한 K_d의 민감도 역시 핵종별 흡착 기작에 따라 달라질 수 있다. 특히 표면 복합체 형성의 영향을 크게 받는 Co는 pH 변화에 민감하며, pH가 증가함에 따라 광물 표면에 대한 Co의 흡착과 K_d가 증가하는 경향이 여러 지질 매체에서 보고되어 왔다(Gil-García et al., 2009b). Sr과 Cs의 흡착 역시 pH의 영향을 받을 수 있으나, Sr에서는 양이온 교환과 경쟁이온 조성, Cs에서는 선택적 흡착 부위를 제공하는 광물의 존재와 같은 다른 요인들이 함께 작용한다(Mishra et al., 2014). 이에 따라 pH 변화가 K_d에 미치는 영향은 핵종의 주요 흡착기작과 매체의 표면 특성에 따라 서로 다른 크기로 나타날 수 있다.

용존 이온 조성과 이온강도 역시 흡착 부위에 대한 경쟁과 광물-용액 계면의 상호작용을 변화시켜 K_d에 영향을 미칠 수 있다. Sr은 Ca²⁺ 및 Mg²⁺와 같은 2가 양이온과 교환 부위를 경쟁하기 때문에 이들 이온의 농도가 증가하면 Sr의 흡착과 K_d가 감소할 수 있으며, 이온강도의 증가 역시 Sr의 분배에 영향을 미칠 수 있다(Cai et al., 2024; Liszewski et al., 2000; Mishra et al., 2014). Cs의 경우에도 용액 내 양이온과의 경쟁이 발생하며, 특히 K⁺와 NH₄⁺와 같은 이온은 Cs에 대해 높은 선택성을 갖는 흡착 부위를 두고 경쟁하여 Cs의 흡착을 감소시킬 수 있다(De Koning et al., 2007; Park et al., 2019). Co의 분배 역시 용액 조성에 따라 변화할 수 있으나, 표면 복합체 형성과 관련된 pH와 반응성 광물 표면의 특성이 함께 작용하므로 개별 수리지구화학적 변수의 영향을 독립적으로 해석하는 데에는 한계가 있다. 이러한 이유로 동일한 지질 매체에서 산정된 K_d라도 용액의 주요 이온 조성과 이온 강도가 다르면 직접적인 비교가 어려울 수 있다.

지질 및 수리지구화학적 요인은 서로 독립적으로 작용하기보다 상호 연계되어 핵종의 분배를 조절한다. 예를 들어 특정 광물상이 핵종에 대한 높은 흡착능을 갖더라도 실제 흡착 정도는 광물 표면의 상태와 접촉하는 용액의 pH 및 경쟁이온 조성에 따라 달라질 수 있으며, 풍화와 변질에 따른 광물학적 변화 역시 주변 지하수의 조성과 결합하여 K_d에 영향을 미칠 수 있다. 따라서 특정 핵종이나 암종에 하나의 K_d를 일률적으로 대응시키기보다는, 개별 K_d값이 산정된 지질·광물학적 특성과 수리지구화학적 조건에 따라 그 의미를 해석하는 것이 적절하다. 이러한 조건 의존성은 문헌에서 보고된 K_d의 적용성을 단순한 수치의 크기가 아니라 대상 지질매체와의 대표성 및 적용 가능한 조건 범위의 측면에서 평가해야 함을 보여준다.

2.3. 결정질암 지질환경에서의 분배계수 해석 특성

결정질암 지질환경에서 방사성 핵종의 이동을 평가할 때에는 하나의 암종에 대해 보고된 K_d를 전체 지질환경에 동일하게 적용하기보다, 핵종이 실제로 접촉할 수 있는 지질 매체의 차이를 구분하여 해석할 필요가 있다. 결정질암 지역에서는 지표의 토양에서부터 풍화 및 변질을 받은 암석, 상대적으로 신선한 기반암에 이르기까지 광물 조성, 비표면적 및 반응성 표면의 특성이 서로 다른 매체가 연속적으로 분포할 수 있다. 특히 풍화·변질 과정에서는 일차광물의 용해와 이차광물의 형성, 광물표면의 변화가 수반될 수 있어 신선암과 다른 흡착 특성이 나타날 수 있다. 따라서 본 연구에서는 결정질암 지질환경에서 보고된 K_d를 해석하기 위한 기본 매체를 토양, 풍화·변질암 및 신선암으로 구분하였다.

결정질암에서 발달하는 단열은 이러한 매체 구분과 별도로 고려해야 할 중요한 요소이다. 결정질암은 일반적으로 암석기질의 투수성이 낮기 때문에 단열이 주요 지하수 및 용질 이동경로로 작용할 수 있으며, 이에 따라 단열면의 특성은 핵종의 이동과 지연에 직접적인 영향을 미칠 수 있다. 또한 단열면에는 모암과 다른 광물이 침전되거나 풍화·변질 과정에서 형성된 광물 피복 및 충전물이 존재할 수 있으며, 이들 물질은 주변 암석기질과 다른 흡착 특성을 나타낼 수 있다. 예를 들어 Kim et al.(2019)은 월성의 균열 화강암에서 heulandite와 laumontite 등의 제올라이트 광물을 포함한 단열 충전·피복 물질의 존재에 따라 ⁹⁰Sr의 K_d가 증가할 수 있음을 보고하였다. 이러한 결과는 단열을 독립적인 하나의 지질 매체로 구분하기보다, 지하수 이동경로이면서 동시에 충전·피복 물질의 광물학적 특성에 따라 국지적인 흡착 특성이 달라질 수 있는 요소로 해석할 필요가 있음을 보여준다.

문헌에서 보고된 K_d의 의미는 실험 방법과 시료 상태에 따라 달라질 수 있다. 회분식 흡착 실험은 분쇄된 토양이나 암석과 용액을 충분히 혼합하여 일정한 조건에서 고체와 용액 사이의 분배를 평가하는 방법으로, 지질 매체 자체의 흡착 특성을 비교하는 데 유용하다. 그러나 암석의 분쇄는 비표면적을 증가시키고 자연 상태에서는 용액과 접촉하지 않던 새로운 광물표면을 노출시킬 수 있으며, 충분히 혼합된 조건에서는 실제 지하수 유동환경보다 핵종이 이용할 수 있는 반응표면이 많아질 수 있다. 반면 칼럼 이동 실험과 균열 암석 코어 유동 실험에서는 유동 중인 용액과 지질 매체 사이의 접촉시간, 유동경로 및 접근 가능한 반응표면의 범위가 제한되므로, 이들 실험에서 산정되는 K_d는 유동조건에서 나타나는 핵종의 지연을 반영하는 이동 유효 매개변수의 성격을 갖는다. 실제로 동일한 화강암을 이용한 Sr 실험에서도 회분식, 칼럼 및 균열 코어 유동 실험 사이에 상당한 K_d 차이가 보고되어, 실험방법과 시료 상태가 산정값의 물리적 의미에 직접 영향을 줄 수 있음이 확인되었다(Cai et al., 2024). 확산 실험 역시 회분식 또는 유동 실험과 구분해 해석할 필요가 있다. 신선암 또는 변질암의 암석기질을 통과하는 핵종의 확산은 암석 내부 공극과 광물표면에서의 흡착을 동시에 반영할 수 있으며, 이 과정에서 산정되는 K_d는 암석기질 내부에서의 이동 지연을 해석하는 데 사용된다. 따라서 회분식, 확산, 칼럼 및 균열 코어 유동 실험에서 보고된 K_d는 모두 핵종의 지질 매체와의 상호작용을 나타내지만, 각각이 대표하는 반응 조건과 공간적 규모가 동일하지는 않다. 결정질암 환경의 문헌 K_d를 비교할 때에는 이러한 차이를 전제로 각 값이 토양, 풍화·변질암, 신선암 또는 단열 영향 조건 가운데 어떤 환경과 실험 규모를 나타내는지를 구분하여 해석할 필요가 있다.

3. 국내외 방사성 핵종 K_d 자료의 비교

국내외 주요 문헌에서 보고된 핵종별 K_d와 대상 시료 및 실험방법을 Table 2에 요약하였으며, 이하에서는 지질 매체의 특성과 실험조건에 따른 K_d 차이를 중심으로 비교·검토하였다.

3.1. ⁹⁰Sr의 K_d 특성

수집된 문헌자료에서 ⁹⁰Sr의 K_d는 지질 매체와 실험 조건에 따라 넓은 범위를 나타냈다(Fig. 1). 국내 원자력 연구시설 부지의 사질 토양을 대상으로 한 Kim et al.(2024b)의 회분식 흡착 실험에서는 K_d가 0.0753–0.0926 m³/kg의 범위로 측정되었으며, 평균값은 0.0860 m³/kg이었다. 이 연구에서는 부지 내 표층 토양의 입도분포를 반영하여 시료를 조제하고, 현장 지하수를 이용하여 7일간 회분식 흡착 실험을 수행하였으므로 국내 사질 토양에 대한 부지 특이적 자료를 제공한다. 반면 다양한 지역의 토양 자료를 종합한 Gil-García et al.(2009a)의 연구에서는 사질 토양의 K_d가 0.0004–2.4240 m³/kg에 걸쳐 분포하였고 기하평균은 0.0220 m³/kg이었다. 이 연구에서는 토양의 입도만으로 분류했을 때보다 양이온교환능(cation exchange capacity, CEC)과 용액 내 Ca²⁺ 및 Mg²⁺의 합산 농도 간 비를 기준으로 분류했을 때, 각 분류군 내 K_d의 변동 범위와 기하표준편차가 전반적으로 작게 나타났다. 또한 CEC와 Ca²⁺+Mg²⁺ 농도를 이용한 회귀분석으로 Sr의 K_d 분산의 82% 이상을 설명할 수 있었다. 따라서 사질 토양 내에서도 Sr 흡착은 입도 분류 자체보다 교환 가능한 흡착 부위의 양과 용액 중 경쟁 양이온의 조성에 크게 영향을 받을 수 있다.

국내 결정질암 자료에서도 암석의 상태와 단열면의 광물학적 특성에 따라 서로 다른 K_d가 확인되었다. 한국원자력연구원 지하처분연구시설(KAERI Underground Research Tunnel, KURT) 인근의 변질 화강암을 대상으로 한 Lee et al.(2025)의 회분식 실험에서는 K_d가 0.0083 m³/kg으로 산정되었다. 순차추출 결과 흡착된 Sr의 73%가 Ca²⁺와 교환 가능한 형태로 존재하여, 해당 변질 화강암에서 Sr 흡착의 상당 부분이 이온교환에 의해 이루어졌음을 확인하였다. 한편 월성 중·저준위 방사성폐기물 처분시설 인근의 균열 암석을 대상으로 한 Kim et al.(2019)의 회분식 실험에서는 단열 충전·피복 물질이 없는 시료의 K_d가 0.0298–0.0307 m³/kg으로 나타났으며 평균은 0.0303 m³/kg이었다. 동일한 현장 지하수와 pH 6.8 조건에서 heulandite와 laumontite 등의 제올라이트를 포함한 단열 충전·피복 물질이 존재하는 시료에서는 0.0424–0.0482 m³/kg, 평균 0.0451 m³/kg으로 증가하였다. 해당 단열 충전·피복 물질은 heulandite와 laumontite가 주요 광물로 확인되었으며, 저자들은 이들 제올라이트의 존재가 Sr 흡착을 증가시키는 원인으로 해석하였다.

단열 충전 물질 자체를 대상으로 한 자료에서는 이보다 더 높은 K_d가 보고되었다. 중국 Beishan 지역의 화강암 단열 충전 물질을 이용한 회분식 실험에서는 K_d가 0.1174–0.4348 m³/kg의 범위를 나타냈으며, 초기 ⁹⁰Sr 농도, pH, 입도, HCO₃^- 농도 및 고액비에 따라 흡착 정도가 변화하였다(Yan et al., 2022). 특히 입자가 세립화될수록 K_d가 증가하여 0.074 mm 미만의 시료에서는 0.5010 m³/kg을 초과하는 값도 나타났다. 이러한 값은 단열 충전 물질 자체의 높은 반응표면과 특정 실험조건에서 얻어진 결과이므로 주변 암석 전체의 흡착 특성과 동일하게 해석할 수는 없지만, Kim et al.(2019)의 결과와 함께 단열에 수반되는 이차광물과 세립질 물질이 주변 암석과 구별되는 Sr 흡착 특성을 나타낼 수 있음을 확인시켜 준다.

신선 화강암 자료에서는 지질 매체의 특성뿐만 아니라 실험방법에 따른 K_d 차이가 뚜렷하였다. Cai et al.(2024)은 동일한 신선 화강암을 이용하여 pH, 고액비 및 이온강도를 변화시킨 회분식 실험과 칼럼 및 균열 코어 유동 실험을 비교하였다. 회분식 실험 전체에서 보고된 K_d는 0.0040–0.0202 m³/kg이었으며, 이 가운데 고액비를 변화시킨 실험에서는 0.0051–0.0118 m³/kg으로 나타났다. 또한 이온강도가 증가하면 경쟁 이온의 증가에 따라 K_d가 감소하는 경향을 보였다. 이에 비해 유동 실험에서는 상대적으로 낮은 K_d가 산정되었다. 분쇄 화강암 칼럼에서 역산된 K_d는 0.0011 m³/kg, 화강암 구성광물을 혼합한 칼럼에서는 0.0010 m³/kg이었으며, 인위적으로 단일 균열을 형성한 화강암 코어의 유동 실험에서는 7.22×10^-6 m³/kg으로 감소하였다. 저자들은 회분식 실험의 K_d가 칼럼 실험보다 4–20배, 균열 코어 유동 실험보다 약 2–3차수 높았으며, 회분식 조건에서는 암석과 용액의 접촉이 충분한 반면 유동 실험에서는 접촉시간과 이용 가능한 반응표면이 제한된다는 점을 주요 원인으로 제시하였다. Lee et al.(2025)이 정리한 신선 화강암의 투과확산 자료에서는 Park and Baik(2009)의 국내 화강암에서 0.0200 m³/kg, Yamaguchi(2001)의 화강암에서 0.0057 m³/kg의 K_d가 보고되어, 암석기질을 대상으로 한 확산 실험에서도 실험조건과 암석 특성에 따라 값이 달라질 수 있음을 확인할 수 있다.

Kim et al.(2019)의 균열 화강암에서도 실험 규모에 따른 차이가 나타났다. 분쇄된 균열 암석을 이용한 회분식 실험에서는 앞서 제시한 것처럼 K_d가 평균 0.0303–0.0451 m³/kg이었던 반면, 실제 균열 암석 코어를 이용한 유동 실험에서 역산된 K_d는 0.0120 m³/kg이었다. 해당 유동 실험에서는 지연계수가 109.8로 산정되어 Sr의 이동이 뚜렷하게 지연되었지만, 회분식 실험에서 산정된 평형 분배계수와 동일한 수준의 값은 나타나지 않았다. 이러한 결과는 신선 화강암과 균열 암석 모두에서 실험방법과 시료 상태가 산정된 K_d의 크기와 의미에 직접적인 영향을 미칠 수 있음을 보여주며, 서로 다른 실험 규모에서 얻어진 값을 하나의 연속적인 범위로 해석하기보다 각 값이 대표하는 반응 조건을 구분하여 비교할 필요가 있음을 나타낸다.

3.2. ¹³⁷Cs의 K_d 특성

수집된 문헌자료에서 ¹³⁷Cs의 K_d는 토양과 암석 모두에서 넓은 범위를 나타냈으며, 동일한 지질 매체에서도 광물학적 특성과 수리지구화학적 조건에 따라 상당한 차이가 확인되었다(Fig. 1). 국내 원자력 연구시설 부지의 토양을 대상으로 한 Kim et al.(2024a)의 회분식 흡착 실험에서는 K_d가 5.570–10.899 m³/kg의 범위를 나타냈으며, 평균값은 7.754 m³/kg이었다. 이 연구에서는 현장 토양의 입도 분포를 반영하여 조제한 1 g의 토양과 현장 지하수 25 mL를 이용하여 7일간 회분식 흡착 실험을 수행하였다. 해당 토양은 조립사 51.1%, 중립사 41.6%, 세립분 7.3%로 사질 성분이 우세하였으며, 양이온교환능은 2.67–3.35 meq/100 g, 평균 3.12 meq/100 g으로 비교적 낮았다. 그럼에도 높은 K_d가 나타난 것에 대해 저자들은 토양에 소량 존재하더라도 Cs에 높은 선택성을 갖는 비팽윤성 점토광물의 닳은 모서리 부위(frayed edge sites, FES)가 강한 흡착을 제공할 수 있다고 설명하였다. Gil-García et al.(2009a)이 114개의 사질 토양 자료를 종합한 결과, Cs의 K_d는 0.010–35.210 m³/kg의 범위를 나타냈으며 기하평균은 0.530 m³/kg이었다. 이 연구에서는 토양을 단순히 입도와 유기물 함량으로 구분했을 때보다 radiocaesium interception potential(RIP) 또는 RIP와 토양용액 내 K⁺ 농도의 비를 기준으로 분류했을 때, 각 분류군 내 K_d의 변동 범위가 전반적으로 좁게 나타났다. RIP는 illite와 같은 2:1 층상규산염의 FES가 제공하는 Cs 선택적 흡착능과 관련되며, K⁺와 NH₄⁺는 이러한 선택적 흡착 부위에서 Cs와 경쟁할 수 있다. 이러한 결과는 토양의 ¹³⁷Cs K_d가 단순한 입도나 전체 CEC만으로 설명되기 어렵고, Cs에 선택적인 흡착 부위와 용액 내 경쟁 이온 조성이 중요한 조절 요인임을 보여준다.

Fig. 1.

Literature ranges of K_d values for ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, and ⁶⁰Co in soil, weathered/altered rock, and fresh rock. Horizontal bars indicate the minimum-maximum ranges compiled from the reviewed literature. The overall ranges represent the full range of K_d values compiled in Table 2, whereas the geological medium-specific ranges represent the selected literature data used to establish the application ranges presented in Tables 3, 4, 5.

화강암 자료에서는 암석의 상태와 실험조건에 따라 K_d가 큰 차이를 나타냈다. KURT 인근의 변질 화강암을 대상으로 한 회분식 실험에서는 ¹³⁷Cs의 K_d가 0.0033 m³/kg으로 산정되었다(Lee et al., 2025). 이 연구에서는 75–120 μm 크기의 변질 화강암 분말과 KURT 지하수 조성을 모사한 합성지하수를 이용하여 168시간 동안 회분식 흡착 실험을 수행하고, 이후 암석기질을 이용한 투과확산 실험과 순차추출을 통해 Cs의 흡착 및 이동 특성을 조사하였다. 순차추출 결과에서는 흡착된 Cs의 62%가 K⁺와 교환 가능한 형태로 존재하였으며, 저자들은 Sr과 Cs가 변질 화강암에서 주로 이온교환 가능한 형태로 흡착된다고 해석하였다. Chang et al.(2013)은 신고리 원전 부지의 화강암 시료를 대상으로 회분식 흡착실험을 수행하였으며, 파쇄대 시료에서 K_d가 0.880–0.960 m³/kg, 기반암에서는 0.820–0.840 m³/kg으로 나타났다. 파쇄대에서는 기반암에서 거의 관찰되지 않는 이차광물인 녹니석이 확인되었으며, 저자들은 파쇄대에서 상대적으로 높은 K_d가 풍화 과정에서 형성된 이차광물의 영향을 받은 것으로 해석하였다. 다만 파쇄대와 기반암 사이의 K_d 차이는 크지 않은 반면, 두 시료의 값은 Lee et al.(2025)의 변질 화강암에서 산정된 값보다 약 두 자릿수 이상 높았다. 이는 국내 화강암에서도 풍화·변질 또는 파쇄 여부만으로 ¹³⁷Cs K_d의 크기를 설명하기 어렵고, 시료의 광물학적 특성과 함께 용액 조성, 고액비, 초기 Cs 농도 등 실험조건의 차이를 함께 고려해야 함을 보여준다.

신선 화강암을 대상으로 한 기존 확산 자료에서도 서로 다른 K_d가 보고되어 있다. Lee et al.(2025)이 정리한 기존 연구에서 Park and Baik(2009)의 국내 신선 화강암에 대한 투과확산 자료는 0.010 m³/kg, Muuri et al.(2017)의 신선 화강암 확산모델 자료는 0.033 m³/kg의 K_d를 나타냈다. 반면 Lee et al.(2008)의 압밀된 신선 화강암 분말을 이용한 투과확산 실험에서는 0.0021 m³/kg이 보고되었다. 이들 자료는 모두 신선 화강암으로 분류되지만 비분쇄 암석기질, 압밀된 분쇄암 및 확산모델 등 시료 형태와 산정방법이 서로 다르다. Lee et al.(2025)은 자신들의 변질 화강암 자료와 기존 신선 화강암 자료를 비교한 결과 암석의 풍화·변질에 따른 핵종 확산 특성에서 일관된 경향을 확인하기 어렵다고 지적하였다. Chang et al.(2013)의 부지 내 비교에서는 파쇄대의 K_d가 기반암보다 다소 높았지만, Lee et al.(2025)의 변질 화강암 값은 기존 신선 화강암 자료보다 낮게 나타났다. 따라서 현재의 화강암 자료에서는 풍화·변질이 ¹³⁷Cs K_d를 일률적으로 증가 또는 감소시킨다고 보기 어렵다.

분쇄 화강암을 이용한 회분식 흡착 자료를 대규모로 종합한 Ma et al.(2025)의 결과는 ¹³⁷Cs K_d의 실험조건 의존성을 보다 직접적으로 보여준다. 이 연구는 기존 문헌에서 수집한 384개의 분쇄 화강암 회분식 자료를 분석하였으며, K_d는 0.000225–0.0200 m³/kg, 평균은 0.0054 m³/kg으로 나타났다. 기계학습 기반 변수 중요도 분석에서는 고액비가 가장 중요한 변수로 나타났고, 이어 이온강도, pH, 접촉시간, 초기농도 및 최대 입자크기 순으로 K_d 예측에 영향을 미쳤다. 특히 이온강도와 K_d 사이에는 음의 관계가 나타났으며, 저자들은 이를 용액 내 다른 양이온과 Cs 사이의 경쟁흡착 증가로 설명하였다. 따라서 동일한 분쇄 화강암 자료에서도 용액조건과 고액비, 접촉시간 및 입자크기의 차이가 K_d 변동의 중요한 원인이 될 수 있다.

퇴적암을 대상으로 한 Rumynin and Nikulenkov(2016)의 자료는 Cs 흡착을 조절하는 광물학적 요인을 비교하는 데 추가적인 정보를 제공한다. 이 연구의 Cambrian sandstone에서는 Fe 및 Mn 산화물·수산화물의 발달에 따라 암석의 색상과 ⁶⁰Co K_d가 뚜렷하게 변화한 반면, ¹³⁷Cs의 K_d는 암석 색상이나 산화된 금속의 함량과 유의한 상관관계를 보이지 않았다. 저자들은 사암 내에 소량 존재하는 점토광물이 Cs의 주요 흡착 부위를 제공하며, Cs 흡착이 주로 이온교환에 의해 지배된다고 해석하였다. Gdov sandstone에서도 ¹³⁷Cs의 K_d는 0.1995–7.131 m³/kg, 평균 3.085 m³/kg으로 넓은 범위를 나타냈다. 이 자료는 사암을 결정질암의 직접적인 대응 매체로 사용할 수 있다는 의미보다는, Fe·Mn 산화물·수산화물과 같은 반응성 표면의 발달만으로 ¹³⁷Cs K_d의 변화를 일관되게 설명하기 어렵고, 점토광물의 이온교환 특성과 용액 내 경쟁이온 및 실험조건을 함께 고려해야 함을 보여주는 비교자료로 해석할 수 있다.

3.3. ⁶⁰Co의 K_d 특성

수집된 문헌자료에서 ⁶⁰Co의 K_d는 토양과 암석 모두에서 넓은 범위를 나타냈다(Fig. 1). 국내 원자력 연구시설 부지의 사질 토양을 대상으로 한 회분식 흡착 실험에서는 K_d가 3.738–7.278 m³/kg의 범위로 측정되었으며, 평균값은 6.128 m³/kg이었다(Kim et al., 2024b). 이 연구에서는 부지 내에서 채취한 토양을 현장의 입도 분포를 반영하여 혼합하고, 현장 지하수 25 mL와 토양 1 g을 이용하여 7일간 회분식 흡착 실험을 수행하였다. 해당 토양은 조립사와 중립사가 대부분을 차지하고 세립분의 비율은 3.4–11.0%로 낮았으므로, 이 결과는 국내 사질 토양에서 직접 산정된 ⁶⁰Co의 부지 특이적 K_d 자료를 제공한다.

보다 광범위한 토양 자료에서는 ⁶⁰Co의 K_d가 토양의 입도 분류뿐만 아니라 pH에 따라 크게 달라지는 것으로 나타났다. Gil-García et al.(2009b)이 종합한 사질 토양 자료에서 K_d는 0.005–36.756 m³/kg, 기하평균은 0.260 m³/kg으로 나타났으며, 양토와 점토질 토양에서도 각각 넓은 범위의 값이 보고되었다. 그러나 광물질 토양을 흡착 실험의 pH에 따라 구분했을 때에는 보다 뚜렷한 차이가 확인되었다. pH 5 미만에서 Co K_d의 기하평균은 0.012 m³/kg, pH 5–6.5에서는 1.100 m³/kg, pH 6.5 이상에서는 4.600 m³/kg이었으며, 각각의 범위는 0.002–0.153, 0.029–99.411, 0.547–103.595 m³/kg이었다. 전체 토양 자료에서도 pH와 log K_d 사이에 양의 상관관계가 나타났고, pH 단독으로 Co K_d 변동의 약 56%를 설명했다. 따라서 이 자료에서는 토양의 입도 범주보다 실험 당시의 pH가 Co K_d의 차이를 구분하는 데 더 직접적인 변수로 나타났다.

다양한 토양과 퇴적물을 종합한 자료에서도 Co K_d의 큰 변동성이 확인된다. Kumar et al.(2020)이 정리한 토양 자료에서는 0.004–290 m³/kg의 K_d 범위가 보고되었으며, 지하 퇴적물에 대한 기존 문헌에서는 0.00003–12.5 m³/kg, 실험실 회분식 자료에서는 0.0004–20 m³/kg, 현장 자료에서는 0.0002–40 m³/kg의 범위가 제시되었다. 또한 IAEA(2009)에서 종합한 자료의 기하평균은 사질 토양에서 0.26 m³/kg, 양토에서 0.81 m³/kg, 점토질 토양에서 3.8 m³/kg으로 보고되었다. 이처럼 서로 다른 토양·퇴적물과 실험방법을 포함할 경우 K_d 범위가 수 차수에 걸쳐 확대되므로, 이러한 자료는 하나의 연속적인 대표 범위로 해석하기보다는 Co의 분배가 지질 매체와 실험조건에 민감함을 보여주는 비교자료로 보는 것이 적절하다.

결정질암을 직접 대상으로 한 ⁶⁰Co의 정량적인 K_d 자료는 보고되어 있으나, 풍화·변질 정도와 반응성 광물표면의 발달에 따른 차이를 구분한 정량자료는 제한적이었다. 이에 따라 암석에서 Co 흡착을 조절하는 광물표면의 영향을 검토하기 위해 Rumynin and Nikulenkov(2016)의 Cambrian sandstone 자료를 유사 지질매체 자료로 활용하였다. 이 연구에서는 지층수를 모사한 합성용액과 pH 8.3–8.5의 동일한 회분식 조건에서 사암 시료를 분석하였으며, Fe 및 Mn 산화물·수산화물 피복의 발달과 암석 색상에 따라 회색, 황색 및 적갈색 시료를 구분하였다. K_d는 회색 사암에서 0.023–0.150 m³/kg, 황색 사암에서 0.084–0.742 m³/kg, 적갈색 사암에서 0.550–0.963 m³/kg의 범위를 나타냈으며, 각 시료군의 기하평균은 각각 0.067, 0.221, 0.665 m³/kg이었다.

이러한 색상별 K_d 차이는 단순한 시료 분류에 그치지 않고 광물표면의 화학적 특성과 연결되어 나타났다. Rumynin and Nikulenkov(2016)은 ⁶⁰Co K_d가 시료의 총 Fe 및 Mn 함량과 양의 관계를 보였으며, 특히 Fe 및 Mn 산화물·수산화물이 발달한 사암에서 높은 K_d가 나타남을 확인하였다. 저자들은 이를 산화물·수산화물 피복 표면에서의 Co 표면복합체 형성과 연결해 해석하였다. 공간 분포 분석에서도 ⁶⁰Co K_d의 분포는 Fe 및 Mn 산화물·수산화물 피복의 층상 분포와 유사하게 나타난 반면, ⁹⁰Sr과 ¹³⁷Cs에서는 이러한 관계가 확인되지 않았다. 따라서 이 사암 자료는 암종 자체를 결정질암과 직접 대응시키기보다는, Fe 및 Mn 산화물·수산화물과 같은 반응성 표면의 발달 정도에 따른 ⁶⁰Co K_d의 차이를 판단하는 근거로 활용하였다.

한편, 결정질암을 대상으로 한 Co 흡착 연구에서도 비교 가능한 K_d가 보고되었다. Ohlsson and Neretnieks(1995)가 정리한 토날라이트, 편마암 및 화강암 자료에서는 합성 지하수와 1년간 접촉한 시추 코어 내벽에서 0.01–0.1 m³/kg, 단열 충전물이 있는 경우와 없는 경우를 모두 포함한 자연 단열면에서 0.02–0.9 m³/kg의 K_d가 보고되었다. 또한 Carbol and Engkvist(1997)는 pH 7–9의 낮거나 중간 수준의 이온강도 조건에서 화강암의 Co K_d가 0.024–0.49 m³/kg의 범위를 나타냈음을 정리하였다. 이러한 값들은 본 연구에서 검토한 사암 자료와 일부 중첩되지만, 풍화·변질 정도나 Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달에 따른 K_d 차이를 구분하기 어려우므로, 신선암과 풍화·변질암의 기준값을 선정하기 위한 직접적인 근거보다는 비교자료로 활용하였다.

4. 국내 결정질암 지질환경에 적용 가능한 분배계수의 선정

4.1. 분배계수 선정 기준

본 연구에서는 수집한 문헌 K_d 자료로부터 국내 결정질암 지질환경에 적용할 값을 선정하기 위해 먼저 적용 대상 지질 매체와 문헌자료가 산정된 지질 매체의 대응관계를 검토하였다. 적용 대상 지질 매체는 토양, 풍화·변질암 및 신선암 등 세 가지로 구분하였으며, 각 매체와 동일하거나 지질학적으로 가장 유사한 조건에서 산정된 자료를 기준값 후보로 선정하였다. 단열 자체를 별도의 적용 지질 매체로 구분하지는 않았으나, 기준값은 단열 충전·피복 물질 이나 특정 단열대의 이차광물 영향을 직접 포함하지 않는 암석 자체의 흡착 특성을 나타내는 자료를 우선적으로 검토하였다. 반면 단열 충전·피복 물질 또는 풍화에 수반되는 이차광물의 발달로 흡착 특성이 달라지는 경우에는, 해당 암석에서 나타날 수 있는 조건 변화로 판단하여 적용 범위에 반영하였다.

동일한 지질 매체에 복수의 자료가 존재하는 경우에는 자료의 직접성뿐만 아니라 적용 대상에 대한 대표성을 함께 평가하였다. 국내에서 해당 암종과 암석 상태를 직접 대상으로 산정한 자료가 확보된 경우에는 이를 우선적인 기준값 후보로 평가하였다. 다만 해당 시료가 특정한 풍화·변질 상태나 광물 조성, 제한된 수리지구화학적 조건만을 나타내는 경우에는 국내 자료라는 이유만으로 이를 곧바로 매체 전체의 기준값으로 사용하지 않았다. 암종과 광물 조성, 풍화·변질 정도, pH 및 주요 용존 이온 조성 등 핵종의 흡착에 영향을 미치는 산정 조건을 비교하여 적용 대상 매체를 가장 적절하게 대표하는 자료를 기준값으로 선정하였다. 이 과정에서 지질 매체의 명칭이 동일하더라도 광물학적 또는 수리지구화학적 조건이 현저히 다른 자료는 기준값 또는 적용 범위를 구성하는 직접적인 근거에서 제외하고 비교자료로만 활용하였다.

본 연구에서는 기준 K_d와 적용 범위를 선정할 때 회분식 흡착 실험과 암석기질을 이용한 확산 실험에서 산정된 자료를 주로 활용하였다. 회분식 흡착 실험은 토양 또는 분쇄 암석과 용액 사이의 분배 특성을 평가한 자료를, 암석기질 확산 실험은 비분쇄 암석 내부에서의 확산과 흡착을 반영한 자료를 검토하였다. 반면에, 분쇄 암석, 압밀된 분말 및 비분쇄 암석기질은 반응 가능한 표면적과 공극구조가 서로 다를 수 있으므로, 시료 형태가 현저히 다른 자료를 동일한 조건의 값으로 간주하지 않았다. 또한 칼럼 이동 실험과 균열 암석 코어 유동 실험에서 역산된 K_d는 유동조건, 접촉시간, 특정 유동 경로의 영향을 포함하는 핵종 이동을 반영하는 이동 유효 매개변수로 판단하여 본 연구에서의 K_d 기준값과 적용 범위 선정에는 직접 사용하지 않았다.

직접적인 결정질암 자료가 부족한 경우에는 유사 지질매체 자료를 보완적으로 활용하였다. 이때 암종의 명칭 자체보다 대상 핵종의 주요 흡착기작과 이를 지배하는 반응성 광물 또는 표면의 특성이 적용 대상과 비교 가능한지를 우선적으로 검토하였다. 예를 들어 ⁶⁰Co의 경우 결정질암에 대한 직접자료가 제한적이므로, Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달에 따라 Co K_d가 증가하는 관계가 확인된 사암 자료를 유사 지질매체 자료로 선정하였다. 반면에 ⁹⁰Sr과 ¹³⁷Cs처럼 신선 또는 변질 화강암에 대한 보다 직접적이고 대표성 있는 자료가 확보된 경우에는 이를 우선하여 기준값을 선정하고, 유사 지질매체 자료는 비교 또는 보완 근거로 활용하였다.

최종적으로 제안하는 기준 K_d는 위의 검토를 통과한 자료 가운데 각 지질 매체의 특성을 가장 적절하게 대표하는 값으로 선정하였다. 이 때 기준값의 근거로 선정된 자료가 복수의 측정값을 포함하는 경우에는 해당 시료군의 산술평균 또는 로그변환 자료에 기반한 기하평균을 사용하였으며, 단일값이 보고된 경우에는 해당 값을 사용하였다. 따라서 기준 K_d는 서로 다른 문헌이나 실험조건에서 얻어진 K_d를 일괄적으로 평균하거나 적용 범위의 평균값 또는 중앙값을 기계적으로 선택하지 않았다. 적용 범위는 전체 문헌자료의 최소값과 최대값을 사용하는 대신, 동일한 적용 매체에서 비교 가능한 자료와 풍화·변질 정도, 단열 충전·피복 물질, 이차광물 또는 반응성 표면의 발달과 같이 해당 매체에서 실제로 나타날 수 있는 주요 특성 변화를 반영하는 값으로 설정하였다. 마지막으로 Section 2에서 정리한 핵종별 주요 흡착 기작과 Section 3의 문헌자료에서 확인된 K_d 변동 특성을 기준으로 선정된 값과 적용 범위의 일관성을 확인하였으며, 토양, 풍화·변질암 및 신선암 사이에 일률적인 K_d의 크기 순서를 전제하지 않았다. 이상의 기준값 및 적용 범위 선정 체계와 각 선정 기준을 Fig. 2에 종합하여 제시하였다.

Fig. 2.

Framework for selecting reference K_d values and application ranges.

4.2. 핵종별 분배계수의 선정

4.2.1. ⁹⁰Sr

토양의 기준 ⁹⁰Sr K_d는 국내 원자력 연구 부지의 사질 토양에서 직접 측정된 평균값인 0.0860 m³/kg으로 설정하였으며, 네 지점의 측정범위인 0.0753–0.0926 m³/kg을 적용 범위로 제시하였다(Table 3; Kim et al., 2024b). 해당 자료는 현장 토양의 입도분포를 반영한 시료와 부지 지하수를 이용하여 산정된 국내 부지 특이적 자료라는 점에서 토양의 기준값과 범위에 사용하였다.

풍화·변질암의 기준 ⁹⁰Sr K_d는 월성의 균열 화강암 중 단열 충전·피복 물질이 없는 시료에서 측정된 평균값인 0.0303 m³/kg으로 설정하였다(Table 3; Kim et al., 2019). 적용 범위의 하한은 KURT 인근 변질 화강암에서 직접 산정된 0.0083 m³/kg(Lee et al., 2025), 상한은 단열 충전·피복 물질을 포함하는 월성 균열 화강암에서 측정된 최대값 0.0482 m³/kg으로 설정하였다(Kim et al., 2019). 이에 따라 풍화·변질암의 적용 범위는 0.0083–0.0482 m³/kg으로 제시하였다. 월성 자료에서는 단열 충전·피복 물질이 없는 시료의 평균 K_d가 0.0303 m³/kg인 반면, heulandite와 laumontite 등의 제올라이트를 포함한 시료에서는 평균 0.0451 m³/kg으로 증가하여 단열에 수반되는 광물학적 차이가 Sr 흡착에 영향을 줄 수 있음을 보여주었다.

신선암의 기준 ⁹⁰Sr K_d는 Park and Baik(2009)의 국내 신선 화강암 투과확산 자료인 0.0200 m³/kg으로 설정하였다(Table 3). 이 값은 적용 범위의 상한에 해당하지만, 범위 내 값의 통계적 대표성을 기준으로 선정한 것이 아니라 국내 신선 화강암을 직접 대상으로 한 암석기질 자료라는 점을 우선적으로 고려하여 기준값으로 선정하였다. 신선 화강암에서 보고된 회분식 흡착 및 암석기질 자료를 함께 검토하여 0.0051–0.0200 m³/kg을 적용 범위로 제시하였다. Lee et al. (2025)이 정리한 기존 신선 화강암 자료에서는 0.0200 및 0.0057 m³/kg이 보고되었으며, Cai et al.(2024)의 신선 화강암 회분식 실험에서도 이 범위와 중첩되는 값이 확인되었다. 반면 칼럼 및 균열 코어 유동 실험에서 역산된 K_d는 유동조건의 영향을 포함하는 이동 유효 매개변수로 구분하여 기준값 및 적용 범위 선정에는 포함하지 않았다.

4.2.2. ¹³⁷Cs

토양의 기준 ¹³⁷Cs K_d는 국내 원자력 연구 부지의 사질 토양에서 직접 측정된 평균값인 7.754 m³/kg으로 설정하였으며, 연구 지역 내에 위치한 네 지점의 측정범위인 5.570–10.899 m³/kg을 적용 범위로 제시하였다(Table 4; Kim et al., 2024a). 해당 연구는 현장 토양과 지하수를 이용하여 ¹³⁷Cs의 부지 특이적 K_d를 직접 산정하였다.

풍화·변질암의 기준 ¹³⁷Cs K_d는 KURT 인근의 변질 화강암을 이용한 회분식 실험에서 산정된 0.0033 m³/kg으로 설정하였다(Table 4; Lee et al., 2025). 이 자료는 특정 파쇄대의 이차광물 영향을 대상으로 한 것이 아니라 국내 변질 화강암 자체의 Cs 분배를 직접 평가한 자료라는 점에서 기준값으로 선정하였다. 한편 Chang et al.(2013)은 국내 원전 부지의 풍화 영향을 받은 화강암 파쇄대에서 0.880–0.960 m³/kg의 K_d를 보고하였으며, 해당 파쇄대에서는 기반암과 달리 풍화에 수반된 이차광물이 확인되었다. 이에 따라 이차광물이 발달한 파쇄대 조건에서 나타날 수 있는 흡착 증가를 적용 범위에 포함하기 위해 0.960 m³/kg을 상한으로 설정하고, 풍화·변질암의 적용 범위를 0.0033–0.960 m³/kg으로 제시하였다. 이 범위는 풍화 정도에 따른 연속적인 변화 범위를 의미하기보다, 국내 결정질암에서 확인된 암석기질과 풍화·파쇄대의 상이한 흡착조건을 포괄하기 위한 범위이다.

신선암의 기준 ¹³⁷Cs K_d는 Park and Baik(2009)의 신선 화강암 자료인 0.010 m³/kg으로 설정하고, Muuri et al.(2017)의 0.033 m³/kg을 포함하여 0.010–0.033 m³/kg을 적용 범위로 제시하였다(Table 4). Park and Baik(2009)의 값은 국내 신선 화강암을 직접 대상으로 한 암석기질 자료라는 점에서 기준값으로 우선하였으며, 압밀된 신선 화강암 분말에서 보고된 0.0021 m³/kg은 시료 형태와 공극구조가 비분쇄 암석기질과 다르므로 적용 범위에 포함하지 않았다(Lee et al., 2025). Rumynin and Nikulenkov(2016)의 사암 자료와 같은 유사 지질매체 자료는 결정질암에 대한 직접자료가 부족한 경우 대체 자료로 활용할 수 있으나, ¹³⁷Cs의 경우에는 K_d가 사암의 색상이나 Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달과 일관된 관계를 보이지 않았으므로, 이러한 특성을 기준으로 사암 자료를 풍화·변질암과 신선암에 대응시키기는 어렵다. 따라서 본 연구에서는 보다 직접적인 변질 및 신선 화강암 자료를 기준값 선정에 우선하여 활용하였다.

4.2.3. ⁶⁰Co

토양의 기준 ⁶⁰Co K_d는 국내 원자력 연구 부지의 사질 토양에서 직접 측정된 평균값인 6.128 m³/kg으로 설정하였으며, 해당 부지의 네 지점에서 측정된 3.738–7.278 m³/kg을 적용 범위로 제시하였다(Table 5; Kim et al., 2024b). 이 자료는 현장 토양의 입도분포와 부지 지하수를 반영한 국내 직접 측정자료이다.

풍화·변질암과 신선암의 기준값을 구분하여 선정하기 위한 직접적인 결정질암 ⁶⁰Co 자료가 제한적이므로, Rumynin and Nikulenkov(2016)의 Cambrian sandstone 자료를 유사 지질매체 자료로 활용하였다(Table 5). 이 자료는 사암과 화강암의 암종 유사성보다는 Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달에 따라 ⁶⁰Co의 K_d가 증가하는 관계가 명확하게 확인되었다는 점을 기준으로 선정하였다. 해당 연구에서는 Fe·Mn 산화물·수산화물의 함량과 ⁶⁰Co K_d 사이에 양의 관계가 나타났으며, 이를 이들 표면에서의 표면복합체 형성과 연결하였다. 풍화·변질암의 기준 K_d는 황색 사암의 기하평균인 0.221 m³/kg으로 설정하였고, 황색 사암의 하한과 반응성 산화물·수산화물이 보다 발달한 적갈색 사암의 상한을 포함하여 0.084–0.963 m³/kg을 적용 범위로 제시하였다.

신선암에는 회색 사암의 기하평균인 0.067 m³/kg을 적용하고, 해당 시료군의 범위인 0.023–0.150 m³/kg을 적용 범위로 설정하였다(Table 5). Rumynin and Nikulenkov(2016)에서 회색, 황색 및 적갈색 사암의 K_d를 cm³/g 단위로 자연로그 변환하여 산정한 평균 ln K_d는 각각 4.2, 5.4 및 6.5였으며, 이것을 지수변환하고 m³/kg으로 환산한 기하평균은 각각 0.067, 0.221 및 0.665 m³/kg이었다. 이러한 차이는 Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달과 함께 나타났다. 따라서 이 값들은 국내 결정질암에서 직접 산정된 값이 아니라, Co 흡착을 지배하는 반응성 표면의 발달 정도를 기준으로 선정한 유사 지질매체 기반 값으로 구분하였다.

4.3. 핵종 이동 모델링 적용 시 고려사항

본 연구에서 제시한 기준 K_d와 적용 범위는 국내 결정질암 지질환경에서 ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs 및 ⁶⁰Co의 이동을 모사하기 위한 참고값으로 사용할 수 있으나, 특정 부지에 보편적으로 적용되는 고정된 물성값으로 해석해서는 안 된다. K_d는 광물 조성, 풍화·변질 상태 및 지하수의 수리지구화학적 조건에 따라 달라질 수 있으므로, 모델 적용 시에는 각 계산영역이 본 연구에서 구분한 토양, 풍화·변질암 및 신선암 가운데 어느 지질 매체에 해당하는지를 먼저 확인할 필요가 있다. 또한 동일한 지질 매체에서도 현장 조건이 기준값의 근거가 된 문헌자료의 K_d 산정 조건과 현저히 다른 경우에는 제시된 값을 그대로 적용하기보다 현장자료를 우선하여 조정하는 것이 합리적이다.

토양의 경우, 본 연구에서 제시한 세 핵종의 기준값은 모두 국내 원자력 연구 부지의 사질 토양에서 직접 산정된 값에 근거한다. 따라서 점토 함량과 양이온교환능이 높은 토양이나 유기물 함량이 현저히 다른 토양에 동일한 값을 그대로 적용하는 데에는 주의가 필요하다. ⁹⁰Sr은 Ca²⁺와 Mg²⁺를 포함한 교환성 양이온 조성, ¹³⁷Cs는 Cs에 선택적인 교환부위와 K⁺ 및 NH₄⁺ 등의 경쟁 이온, ⁶⁰Co는 pH와 Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달에 따라 K_d가 크게 달라질 수 있으므로, 이러한 조건이 기준값의 배경이 된 자료와 다른 경우에는 해당 부지의 토양 및 지하수 특성을 추가적으로 검토해야 한다. 특히 ⁶⁰Co의 경우 토양 pH에 따른 K_d 차이가 크게 나타난 문헌 자료가 확인되었으므로, 토양 입도에 따른 분류만으로 기준값의 적용성을 판단하기는 어렵다(Gil-García et al., 2009b).

암반에서는 풍화·변질 정도뿐만 아니라 단열 충전·피복 물질과 이차광물의 발달 여부를 함께 고려할 필요가 있다. 월성 균열 화강암에서는 heulandite와 laumontite 등의 단열 충전·피복 물질이 존재하는 경우 ⁹⁰Sr의 K_d가 충전물이 없는 경우보다 높게 나타났으므로, 동일한 풍화·변질암 영역에서도 단열의 광물학적 특성에 따라 국지적인 지연 정도가 달라질 수 있다(Kim et al., 2019). 또한 ⁶⁰Co의 풍화·변질암 및 신선암 기준값은 직접적인 결정질암 자료가 아니라 Fe·Mn 산화물·수산화물의 발달에 따른 Co 흡착 차이가 확인된 유사 지질매체 자료에 근거한다. Rumynin and Nikulenkov(2016)의 연구에서는 Fe·Mn 산화물·수산화물 함량이 높은 시료에서 Co K_d가 증가하였으며, 저자들은 이것을 Co가 해당 광물표면에 표면복합체를 형성하여 고체상에 더 강하게 유지된 결과로 해석하였다. 따라서 이러한 값은 대상 암반에서도 유사한 반응성 표면이 발달한 경우에 적용하는 것이 적절하며, 직접적인 결정질암 자료가 확보될 경우에는 해당 자료를 우선하여 기준값 적용에 활용하여야 한다.

모델에서 K_d를 적용할 때에는 모델이 가정하는 흡착 및 이동 조건과 문헌값이 산정된 실험 조건의 차이도 고려해야 한다. 본 연구에서 제시한 기준값은 주로 회분식 흡착 및 암석기질 확산 자료에 근거하므로, 국소평형을 가정하는 선형 분배모델의 입력값으로 사용할 때 그 의미가 가장 직접적이다. 반면 단열을 통한 빠른 유동과 같이 고체–용액 접촉시간이 제한되는 조건에서는 회분식 실험을 통해 산정된 K_d가 실제 이동 지연을 그대로 나타내지 않을 수 있으며, 이러한 경우에는 칼럼 또는 균열 코어 유동 실험에서 산정된 이동 유효 매개변수나 현장자료를 함께 검토할 필요가 있다. Cai et al.(2024)에서도 회분식, 칼럼 및 균열 코어 유동 실험 사이에 상당한 K_d값의 차이가 확인되어 실험 규모와 접촉 조건의 중요성을 보여주었다.

본 연구에서 제시한 적용 범위는 각 기준값에 대한 통계적 신뢰구간이나 모든 가능한 지질조건을 포괄하는 최소–최대 범위가 아니다. 이는 4.1의 선정 기준에 따라 적용 대상과 비교 가능한 문헌자료 및 주요 지질·광물학적 변화를 반영하여 설정한 범위이므로, 모델링에서는 기준값을 기본 입력값으로 사용하고 적용 범위를 민감도 또는 시나리오 분석을 위한 범위로 활용할 수 있다. 직접적인 결정질암 자료가 확보되지 않은 경우에는 유사 지질매체의 K_d를 기준값 또는 적용범위의 경계값 설정에 이용할 수 있으나, 이 경우 해당 값이 대상 암석에서 직접 측정된 값인지 또는 자료 부족을 보완하기 위한 대체값인지를 명확히 구분해야 한다. 최종적으로 부지 특이적인 토양, 암석 및 지하수 자료가 확보되는 경우에는 본 연구의 기준값보다 해당 부지에서 직접 산정된 자료를 우선하여 모델 매개변수를 설정하는 것이 적절하다.

5. 결 론

본 연구에서는 국내 결정질암 지질환경에서 방사성 핵종 이동모델에 적용할 수 있는 K_d 자료를 검토하고, ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs 및 ⁶⁰Co에 대해 토양, 풍화·변질암 및 신선암으로 구분된 기준 K_d와 적용 범위를 제안하였다. 문헌자료의 비교 결과, K_d는 핵종이나 암종에 대해 고정된 물성값으로 보기 어려우며, 광물 조성, 풍화·변질 상태, 반응성 표면의 발달 및 지하수의 수리지구화학적 조건에 따라 달라질 수 있다. 또한 동일하거나 유사한 지질 매체에서도 실험 방법과 시료 형태에 따라 산정되는 K_d의 크기와 의미가 달라질 수 있었다. 따라서 문헌에 보고된 값을 단순히 통합하거나 전체 최소값과 최대값을 적용하기보다, 대상 지질 매체와의 직접성 및 대표성, 핵종별 흡착기작과 실험조건을 함께 고려하여 모델 입력값을 선정할 필요가 있다.

세 핵종의 K_d 변동을 지배하는 요인도 서로 다르게 나타났다. ⁹⁰Sr은 주로 이온교환에 의해 흡착되며, Ca²⁺와 Mg²⁺ 등의 경쟁이온과 교환부위의 특성에 영향을 받았고, 단열 충전·피복 물질에 제올라이트성 이차광물이 존재하는 경우에는 Sr의 흡착이 증가하였다. ¹³⁷Cs는 단순한 풍화·변질 정도보다 Cs에 선택적인 교환부위와 경쟁이온 조성에 민감하게 반응하였으며, 검토된 결정질암 자료에서는 풍화·변질에 따른 K_d의 일관된 증가 또는 감소 경향이 나타나지 않았다. 반면 ⁶⁰Co는 Fe·Mn 산화물·수산화물과 같은 반응성 표면이 발달한 시료에서 높은 K_d가 나타났으며, 이는 Co가 해당 광물표면에 표면복합체를 형성하여 고체상에 더 많이 유지되는 과정으로 설명되었다. 이러한 차이는 토양, 풍화·변질암 및 신선암 사이에 공통적인 K_d의 크기 순서를 가정하기보다, 각 핵종의 흡착기작과 실제 지질·수리지구화학적 조건에 따라 값을 선정해야 함을 보여준다.

본 연구에서 제안한 기준 K_d와 적용 범위는 국내 결정질암 환경에서 핵종 이동모델의 초기 매개변수를 설정하고, 지질 및 수리지구화학적 조건 변화에 따른 민감도 또는 시나리오 분석을 수행하기 위한 문헌 기반의 참고자료로 활용할 수 있다. 다만 부지 특이적인 토양, 암석 및 지하수 자료가 확보된 경우에는 해당 조건에서 직접 산정된 값을 우선적으로 적용하는 것이 적절하며, 직접자료가 제한되어 유사 지질매체 자료를 사용하는 경우에는 그 값이 대상 지질환경을 직접 대표하는지 또는 특정 흡착조건을 대체하는 자료인지를 구분할 필요가 있다. 또한 본 연구의 문헌 검토에서는 국내 결정질암을 직접 대상으로 한 ⁶⁰Co 자료와 풍화·변질암의 다양한 광물학적 및 수리지구화학적 조건을 직접 비교할 수 있는 ¹³⁷Cs 자료가 상대적으로 제한되어 있어, 향후 이러한 지질조건을 대상으로 한 실험자료가 축적되면 제안값의 적용 범위를 보다 세분화할 수 있을 것으로 판단된다. 아울러 회분식 흡착 및 암석기질 확산 실험에서 산정된 K_d와 칼럼 또는 균열 유동조건에서 나타나는 핵종 지연의 관계를 정량적으로 규명한다면, 실험실 규모에서 산정된 분배계수를 실제 암반 내 핵종 이동모델에 적용하는 데 필요한 근거를 더욱 구체화할 수 있을 것이다.